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电子顺磁共振谱的g因子研究

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浏览:- 发布日期:2018-08-20 10:55:21【

[文章导读] 通常,现代EPR波谱仪记录的是吸收信号的一次微分线形,即一次微分谱线。根据对EPR实验谱图的线宽、线型、g因子、超精细耦合和自旋浓度等波谱参数的分析


电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance,简写EPR)或称作电子自旋共振(Electron Spin Resonance,简写ESR)是直接检测和研究含有未成对电子的顺磁性物质的有效手段。这一手段已在物理学、化学、生命科学、环境科学、医学、材料学、地矿学和年代学等很多领域获得广泛应用。通常,现代EPR波谱仪记录的是吸收信号的一次微分线形,即一次微分谱线。根据对EPR实验谱图的线宽、线型、g因子、超精细耦合和自旋浓度等波谱参数的分析,可获得样品中未成对电子以及分子结构信息。

电子顺磁共振波谱仪

上图为欧倍尔 电子顺磁共振波谱仪


不同的顺磁样品的ESR谱具有不同的特征,可以用线宽、线型、g因子、超精细耦合和自旋浓度等波谱参数来表征,其中最重要、最基本的波谱参数是g因子。g因子是一个与原子内部运动及磁矩有关的重要物理量,它对原子的磁性及在外磁场中的表现等有重要的影响。它等于以玻尔磁子µB为单位的磁矩与以普朗克常量?为单位的角动量的比值,即g=(µJ/µB)/(PJ/?)。由讨论对象的不同,有轨道运动g因子、自旋运动g因子、LS耦合g因子等。


电子顺磁共振波谱仪

(Adani台式电子顺磁共振波谱仪)


自由电子ge很接近2,这主要是因为自由电子的轨道角动量完全猝灭,磁矩完全来自内禀自旋角动量的贡献。实验测量值ge=2.0023与理论值有点偏差,这是由于电子不是孤立的,它要受到周围由其自身所产生的量子化电磁场的作用。许多有机和生物分子的自由基的g因子都非常接近ge,主要原因是未偶电子在高度非定域化的分子轨道上运动,轨道磁矩的贡献很小,99%以上的贡献都是来致自旋磁矩。对于自由基来说,g因子偏离ge的程度由轨道角动量猝灭程度来决定。


自由原子和自由离子不受任何分子或配位场的作用,电子的轨道运动和自旋运动对自由原子和离子都有贡献。

电子顺磁共振

(Adani台式电子顺磁共振波谱仪)


分子场和晶体场中的原子和离子通常处在固态、液态的顺磁物质中,例如含有未偶电子的化合物、过渡族和稀土族化合物以及固体缺陷等物质中都有这类原子和离子。这些物质大多数的g因子值通常是偏离ge的值。g因子偏离ge的主要原因是轨道角动量对电子磁矩的贡献不等于零。一方面,由周围配位场或晶格环境所组成的分子场或晶体场要解除能级的轨道简并度,使得轨道角动量猝灭;另一方面,电子自旋磁矩与轨道磁矩的L-S耦合作用又倾向于掺入、再生出轨道角动量。在这两种作用的相互竞争下,其g因子即不是ge,也不是gJ,而是介于二者之间。特别是一些具有轨道简并基态的过渡金属离子及其化合物,因基态仍具有净的轨道角动量,而造成g因子远偏离ge。若轨道角动量对电子的磁矩的贡献是激发态掺入基态引起的,这种掺入主要是通过电子的自旋角动量和轨道角动量的耦合。它可以用L-S耦合常数常数λ来表征,d壳层中电子数目若小于半充满时,λ>0gge;若大于半充满时,λ<0gge;若它正好等于半充满时,gge


但是大部分晶体场或分子场都不是各向同性的,而是各向异性的。这时g因子也应该是各向异性的,其依赖于外磁场对晶体场和分子场的取向。g因子的各向异性通常被写成二级张量形式。在普通的直角坐标中由于顺磁物质结构往往是对称性的,所以此矩阵通常也是对称的。所以对于各向异性的顺磁物质的g因子测量,能反映出晶体场大小和对称性的信息,也为了解顺磁材料性能的本质提供了更多的信息。


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